近日，中国科学院城市环境研究所陈进生研究团队在东南沿海城市厦门开展气态硫酸及其前体物等相关参数的外场观测，通过部署一套新型在线观测仪器，结合机器学习等方法全面研究了厦门城区气态硫酸的分布特征及影响其分布的重要参数。研究成果以Machine Learning Reveals the Parameters Affecting the Gaseous Sulfuric Acid Distribution in a Coastal City: Model Construction and Interpretation为题，发表于环境领域重要期刊Environmental Science & Technology Letters上。杨辰博士生为第一作者，陈进生研究员等人为通讯作者。本研究受国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划课题以及中国科学院先导科技专项培育项目等的资助。Environmental Science & Technology Letters邀请研究团队同步设计了论文发表期（2023年10卷11期）封面，充分肯定了该成果的研究价值与科学意义。 

　　新粒子形成（NPF）事件促使大气细颗粒物的形成，从而恶化空气质量，影响全球气候，甚至危害人类健康。其中，由气态硫酸单体（SA）形成的硫酸二聚体高度参与气溶胶团簇的形成，这也是多种NPF机制中关键的初始步骤。因此，深入理解SA的来源与汇对揭示大气NPF的基本机制非常重要。研究者们开发的硫酸模拟函数极大地提高了我们对不同大气环境条件下SA机制的理解。然而，目前的模拟函数仅可以估算SA浓度，但它们无法揭示单个（或多个）参数对SA的边际效应。另外，之前的研究表明，海洋中95%的天然硫排放可归因于海水中的二甲基硫（DMS）排放，而DMS可被氧化生成SA和MSA。虽然来自海洋的硫排放在沿海地区很重要，但还没有任何模拟函数或模型可以解释SA形成和海洋排放的含硫化合物的关系。 

　　机器学习（ML）是一种数据驱动策略，可以最大限度地减少复杂数据之间的关系。随机森林（RF）的基于决策树的集成监督系统有助于识别参数之间的非线性相关性。当前，RF模型已成功被运用于多种环境污染物的预测研究，例如预测机动车制动磨损排放的PM_2.5浓度和北美城市地表附近的OH自由基浓度等。在本研究中，RF模型被用于模拟SA浓度并解释多种参数对SA分布的影响。同时，使用偏相关图（PDPs）和中心个体条件期望（c-ICE）这两种黑箱可视化工具，进一步阐明了单输入和多输入特征参数对模型结果的影响。 

　　本研究结合机器学习（ML）模型和基于沿海城市厦门的外场观测，描述了SA与特征参数之间的联系。与传统的SA模拟函数相比，构建的随机森林（RF）模型表现出更好的预测性能，R²达到0.90，特征参数按重要性排序依次是紫外辐射强度（UV）、甲磺酸（MSA）、二氧化硫（SO₂）、凝聚汇（CS）和相对湿度（RH）。其中，MSA作为代表海洋排放的含硫物种的指标。通过利用部分依赖图（PDPs）和中心-个体条件期望图（c-ICE），突破了机器学习模型的不透明性，确定了这五个参数对模型输出的边际贡献。c-ICE分析揭示了SO₂和UV在达到峰值之前对SA持续增加的边际效应。PDPs表明SO₂和UV在白天占主导作用，夜间MSA和SA之间存在显著的伴生关系。研究结果表明，海洋环境中排放的含硫前体物对SA的形成有不可忽视的影响，尤其在夜间观察到MSA和SA之间有很强的伴生关系。因此，在沿海地区，应充分考虑海洋环境中排放的含硫物种对SA形成的影响，特别是在夜间。未来的研究应该同时关注MSA、SA和含硫前体物（如DMS和CH₃SO₂）的海洋排放，以进一步阐明沿海地区特殊的SA生成机制。 

　　论文链接

机器学习揭示沿海城市大气中气态硫酸分布的影响参数

单/双变量对气态硫酸浓度分布的边际效应分析