城市环境研究所在沿海城市大气中人为源氧化性有机物的研究取得进展
发布时间:2023-12-01来源:陈进生研究组
近日,中国科学院城市环境研究所陈进生研究团队在东南沿海城市厦门开展大气强化观测,利用大气超级站的化学电离质谱仪(CIMS)等装备条件,深入研究了厦门城区人为源氧化性有机物(AOOMs)的分子组成、潜在前体物及其在有机气溶胶(OA)中的分配。相关研究成果以Molecular Composition of Anthropogenic Oxygenated Organic Molecules and Their Contribution to Organic Aerosol in a Coastal City为题,发表于自然指数收录期刊Environmental Science & Technology上。杨辰博士生为第一作者,陈进生研究员等人为通讯作者。本研究受国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划课题以及中央引导地方科技专项等的资助。
气溶胶已成为一个公众关心的重要问题,因为它们能够降低大气能见度,影响局地和全球气候,并对人类造成健康风险。有机气溶胶(OA),包括一次有机气溶胶和二次有机气溶胶(SOA)是构成细颗粒物的重要组分。人为源氧化性有机物(AOOMs)被定义为人为源排放的挥发性有机物(AVOCs)在大气氧化过程中形成的气相含氧有机物。相关的研究表明,AOOMs对城市SOA的形成有相当大的贡献。为了阐明SOA的来源、转化和归趋,必须全面了解大气AOOMs的分布机制。此外,沿海地区的高辐射和高温等气象条件可能会促进AOOMs的形成。因此,有必要深入研究沿海城市大气环境中的AOOMs的化学行为。
观测结果表明在研究站点AOOMs是通过与本地人为源排放为主的前体物发生光化学反应而形成的。脂肪族OOMs主要是第三代产物,其次是第二代产物,第一代产物比例极低;二代产物大多发生2次自氧化反应,三代产物大多发生1次自氧化反应。这些结果表明了脂肪族OOMs多代OH自由基反应和自氧化反应是普遍存在的。基于AOOMs前体物VOCs数据集的PMF分析,再结合厦门市人为源VOCs排放清单的结果表明:厦门市与溶剂相关的工业排放对AOOMs前体物的贡献巨大,尤其对于C7芳香烃。AOOMs的质量通量对OA质量增长率的贡献显著,总AOOMs的贡献率超过35%,其中,芳香族AOOMs的贡献率约为26%,脂肪族OOMs的贡献率约为9%。这些结果表明,AVOCs产生的AOOMs在气-粒间分配行为可以解释本研究中观察到的相当于一部分OA增长,其中,芳香族VOCs作为前体物发挥了主导作用。此外,基于ARCA Box模型的敏感性测试结果表明,在较冷区域,AOOMs在新形成颗粒的增长过程中可能起着更为关键的作用;AOOMs的凝结与颗粒物污染之间存在正反馈循环关系:AOOMs的凝结促进了颗粒物污染的积累,而颗粒物数浓度增加反过来又促进了AOOMs的凝结。
近年来中国在减轻细颗粒物污染方面取得了实质性进展,但对细颗粒物的控制主要是在无机成分方面取得了良好的效果,如硫酸盐和硝酸盐等的前体物。对OA分子水平形成机制缺乏了解,限制了细颗粒物中有机成分的科学控制。本研究部分解释了在实地观测中观察到的OA质量增长率,并量化了AOOMs对OA增长的贡献。研究结果有助于推进对沿海城市地区人为源挥发性有机化合物、有机蒸气和OA之间转变机制的科学认识,这对实施有效的颗粒物控制措施至关重要。
人为源氧化性有机物(AOOMs)在沿海城市的有机气溶胶增长中扮演重要角色
人为源氧化性有机物气粒分配的质量通量对有机气溶胶的贡献
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