有机硫酸酯（organosulfates，OSs）是二次有机气溶胶和大气有机硫库的重要组成，可影响细颗粒物质量、吸湿性、相态和表面性质。以往研究主要关注颗粒相OSs，而对气态OSs的分子组成、控制因素及其气粒分配认识有限。沿海城市同时受到海洋二甲基硫（DMS）、陆地生物源挥发性有机物和城市人为排放影响，是研究海洋硫与陆源有机物耦合转化的重要区域，但海洋硫氧化能否促进气态OSs形成，以及这些气态物种能在多大程度上参与有机气溶胶增长，仍缺乏外场观测约束。

针对上述问题，中国科学院城市环境研究所陈进生研究团队依托2021年9月2日至10月12日在厦门开展的大气强化观测，采用硝酸根化学电离大气压接口飞行时间质谱（nitrate-CI-APi-ToF）进行在线分子测量，并结合机器学习、后向轨迹、挥发性估算和箱式模型，鉴定鉴别出16种气态OSs。结果显示，海洋影响条件下异戊二烯相关、单萜相关和人为源相关三类气态OSs均显著升高，总浓度较大陆影响条件提高约50%；甲基磺酸（MSA）是三类OSs最重要的共同预测因子，反映海洋DMS氧化、酸性硫酸盐供给和光化学氧化共同作用的化学环境，但并非被认定为OSs的直接前体。生物源相关OSs贡献了全部低挥发性和极低挥发性气态OSs的75%；ARCA模型估算表明，16种气态OSs凝结对有机气溶胶质量增长的总体贡献为3.32%，考虑±50%浓度不确定性后为1.66%–4.98%。

综合观测与模型结果，研究提出：海洋DMS氧化在提高MSA的同时，伴随酸性硫酸盐和气态硫酸增加，形成海洋硫-酸性硫酸盐耦合的化学环境，可能促进陆地生物源和城市人为挥发性有机物氧化产物的硫酸化，或改变既有OSs的气粒分配。该研究将海洋硫影响从传统的无机硫酸盐路径拓展到可量化的有机硫路径，表明海洋硫循环还可能通过调控气态OSs储库及其凝结，影响沿海城市有机气溶胶的组成与增长。相关成果以“Marine Sulfur Oxidation Amplifies Gaseous Organosulfate Formation in a Coastal Urban Atmosphere”为题，发表于《Environmental Science & Technology》。论文第一作者为中国科学院城市环境研究所博士毕业生、现赫尔辛基大学博士后杨辰，湖南大学王羽琛副教授和中国科学院城市环境研究所陈进生研究员为共同通讯作者。研究得到国家自然科学基金（U22A20578、42205098、42175118、22306059）、国家重点研发计划（2022YFC3700304）、湖南省科技创新计划（2024RC3106）和中央高校基本科研业务费专项资金（531118010830）等资助。

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图1  海洋硫氧化增强沿海城市气态有机硫酸酯形成及其对有机气溶胶增长的作用示意图

（文：大气复合污染机制创新团队；图：大气复合污染机制创新团队）