城市环境研究所在光热催化氧化VOCs方面取得研究进展
发布时间:2023-03-31来源:贾宏鹏研究组
随着城市化和工业化的快速发展,不断增加的能源消耗和污染物排放导致的能源危机和环境污染已成为亟待解决的问题,其中人为排放的挥发性有机物(Volatile organic compounds,VOCs)直接对环境和人体健康造成威胁,并且是生成臭氧和细颗粒物的重要前驱体。催化氧化法能够在低温条件下高效去除VOCs,但是对于含苯环的污染物如甲苯等,其开环过程需要较高的能量,仍然需要提供外部电加热供能,实现污染物的完全降解。光催化基于光催化剂将光能转化为化学能,驱动污染物催化氧化反应的发生,但是这个过程通常存在着量子效率低和光生电荷载流子易复合的缺点。光热催化以全光谱光照为催化反应供能,利用高能紫外-可见光的光效应和红外光的热效应驱动催化氧化反应,同时具有光催化和热催化的节能和高效的优势,其核心是光热催化剂的设计合成,以及光热催化反应机理的探明。
近日,中国科学院城市环境研究所贾宏鹏研究团队研发了一种锰基异质结构光热催化剂并将其应用于光热催化氧化甲苯污染物的性能研究,进一步对光热催化反应机理进行阐述。结果表明,锰基催化剂对光谱有良好的吸收能力和较强的光热转化能力,异质结构的形成有利于增大锰基催化剂的比表面积、提升催化剂的氧化还原性能,进而促进甲苯催化氧化活性。锰基异质结构催化剂上的光热催化反应是光驱动的光热催化氧化反应,传统的光催化行为,即电荷载流子分离与迁移,存在于反应过程中,但是氧化能力不足,光照促进晶格氧的活化,高温是甲苯深度转化的必要条件。光热催化降解甲苯的活性高于传统电加热催化氧化,这是因为传统光催化和晶格氧的光活化行为同时存在于光热催化反应过程中。锰基异质结构光热催化剂上的甲苯氧化反应遵循Mars-van Krevelen(MvK)机理,晶格氧和反应氧物种(.O2-和.OH)是主要的活性氧物种。光热催化与热催化的反应路径基本一致,但是其中分别出现了由不同中间产物聚合得到的苯甲酸苄酯和苯基马来酸酐物种。进一步执行了在自然太阳光下对甲苯污染物降解的实验,在秋季的中午稳定实现了50%以上的甲苯转化率,证明了光热催化降解污染物实际应用的可行性。
研究成果以In-situ Construction of Manganese Oxide Photothermocatalyst to Deep Removal of Toluene by Highly Utilizing Sunlight Energy为题,发表在环境领域期刊Environmental Science & Technology上。中国科学院城市环境研究所贾宏鹏研究员和贺泓院士为共同通讯作者,博士研究生张梦为第一作者。该研究得到国家重点研发计划(2022YFB3504200)、国家自然科学基金(21976172,22176187)、福建省科技项目(2020Y0084)和中国科学院青年创新促进会(2021304)等项目的资助。
图1 锰基异质结构催化剂光热催化氧化甲苯
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