城市环境研究所在室温催化降解甲醛的研究取得进展
发布时间:2020-09-23来源:贺泓研究组
人们大部分时间都是在室内度过,因此,人类健康与室内环境质量密切相关。甲醛(HCHO)是室内主要的污染物之一,释放时间长达3-15年。长期接触甲醛会引起一系列病症,如:头痛、咽炎、肺气肿、甚至癌症。因此,开发高效的净化室内甲醛技术,为人们创造健康的居住环境具有重要意义。
贺泓研究组长期从事室温催化降解甲醛的研究,发现表面羟基在甲醛氧化反应过程中具有重要作用。众所周知,氧空位是活化水产生表面羟基的重要活性位点,而高温还原是产生氧空位的手段之一。因此,贺泓课题组系统研究了高温还原对Pd/TiO2催化剂室温氧化甲醛的影响。结果证明,高温还原可以显著提高Pd/TiO2在室温氧化HCHO的能力。表征结果表明,高温还原能诱导更强的金属载体相互作用,有利于活化O2和H2O,产生高活性的氧和羟基物种,可将甲酸盐直接转化为CO2和H2O。有趣的是,高温处理通常会引起贵金属烧结团聚,然而该研究发现高温并未引起Pd颗粒团聚反而促进了Pd的分散,可能是因为高温还原导致TiO2表面产生氧缺陷并提升Pd纳米颗粒的流动性,Pd粒子在扩散过程中被载体的氧缺陷捕获。
该成果分别发表在国际期刊Applied Catalysis B: Environmental(IF=16.683)和Topics in Catalysts(IF=2.406)上,李要彬助理研究员为第一作者,贺泓研究员为通讯作者。
该研究得到了国家自然科学基金和福建省自然科学基金资助。
图1 Pd/TiO2-300R和Pd/TiO2-450R催化氧化HCHO的机理
图2粒径分布(a) Pd/TiO2-300R and (b) Pd/TiO2-450R.
基于以上研究成果,为了进一步从多角度深入刨析表面缺陷对Pd/TiO2催化剂Pd颗粒分散度的影响以及室温氧化甲醛的构效关系。课题组通过对载体前处理,在TiO2表面构建Ti3+缺陷,在制备过程中利用缺陷锚定Pd离子,从而制备高分散的Pd/TiO2催化剂。表征结果表明,高温还原后TiO2表面产生Ti3+缺陷,进而增强金属-载体相互作用稳定Pd粒子。随着Pd分散度增加,氢溢流作用增强,Pd/TiO2催化剂表面出现了更多的氧空位,在Pd与氧空位的协同作用下进一步增加了Pd纳米颗粒周围的电子云密度。Pd活性位点和氧空位位点的活性均得到极大提升。因此,催化剂表面活性氧物种增多,对HCHO催化性能提升。该研究成果发表在国际期刊Applied Catalysis B: Environmental(IF=16.683)上,博士生王春颖为第一作者,贺泓研究员和李要彬助理研究员为共同通讯。该研究得到了国家自然科学基金和福建省自然科学基金资助。
图3 Pd/TiO2-X催化氧化HCHO的活性和Pd颗粒分布的示意图
附件下载: