城市环境研究所在改性水热炭材料活化PMS去除抗生素研究中取得进展
发布时间:2024-01-12来源:郑煜铭研究组
近日,中国科学院城市环境研究所污染防治材料与技术研究组通过构建Co/Al-LDH修饰磁性水热炭材料活化过一硫酸盐(PMS)实现快速降解环丙沙星。该研究展示了富含氧官能团水热炭作为基底的优势,探究了不同反应条件对降解效率的影响,进而揭示了Fe/Co协同催化的作用机制。
抗生素目前已被广泛应用于预防或治疗因细菌引起的感染,其中环丙沙星(CIP)作为第三代喹诺酮类抗生素,因其在人或动物体内只有少部分被代谢掉,更多则是会被排泄到水体环境中,从而对生态系统构成了严重威胁。然而,金属及其氧化物作为PMS活化剂常因易团聚而影响其催化效率。因此,通过将片状Co/Al-LDH均匀的分散在磁性水热炭上,有望大大提高其催化性能及分离性能。
本研究利用Co/Al-LDH修饰磁性水热炭,经过结构优化后得到最佳性能的CoFe2O4/BHC-LDH3催化剂,该催化剂具有优异的PMS活化性能。去除CIP实验过程中,在0.10 g/L CoFe2O4/BHC-LDH3、30 mg/L CIP 和0.4 mM PMS的反应条件下,20 min的反应时间内CIP的降解效率高达98.83%以上。在溶液pH值为3至11的范围内,表现出了极高的稳定性,并且对同时存在的无机离子有很强的抗干扰性能。
电子顺磁共振测试表明SO4.–和1O2是CoFe2O4/BHC-LDH3 + PMS体系中降解CIP的主要活性物种。同时,通过XPS等表征分析,揭示了Fe/Co协同效应在反应过程中发挥的重要作用,其加速了活性自由基的生成,提高了电子转移的效率。此外,对CoFe2O4/BHC-LDH3进行了固定床反应器测试,结果表明催化剂在间歇性的7天运行时间内性能稳定。最后,对CIP降解途径和中间产物的生物毒性进行了分析,其毒性综合指标均呈现下降的趋势。这项工作为制备可持续的水热炭基催化剂用于高效去除水体中抗生素提供了新思路。
以上成果以Ultra-fast degradation of ciprofloxacin by the peroxymonosulfate activation using a Co/Al-LDH decorated magnetic hydrochar: structural design, catalytic performance and synergistic effects为题,发表在化工环境领域学术期刊Chemical Engineering Journal上,张健博士生为第一作者,郑煜铭研究员为通讯作者。本研究得到了国家重点研发计划(2021YFA1202700 & 2022YFA0913100)、中国科学院青年创新促进会(2019307, 2022308, 2023320)和福建省自然科学基金(2020J01120)的资助。
图1 在CoFe2O4/BHC-LDH3上PMS活化及CIP降解的可能机
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