城市环境研究所在大气活性汞气粒分配方面取得进展
发布时间:2020-07-27来源:陈进生研究组
汞是一种广泛存在于大气中,能够进行长距离传输并具有严重生物毒性的全球性污染物。根据物理化学特征,一般将大气汞分为三种形态:气态单质汞(GEM),气态氧化汞(GOM)和颗粒态汞(PBM)。研究大气汞(主要指活性汞RM)在气粒相之间的分配对于评估大气汞沉降和了解汞的迁移转化具有重要的意义。之前的研究认为RM在气相和颗粒相之间的分配是影响大气GOM和PBM浓度的重要因素,并且气粒分配过程受到大气温度和颗粒物化学组分的影响。目前,在外场观测中验证颗粒物化学组分对RM气粒分配过程的研究甚少,另外也缺少气粒分配对PBM浓度贡献的量化结果。
本研究利用长三角地区宁波市两年的大气形态汞数据、一年的颗粒物化学组分数据以及温度等气象数据对大气RM的气粒分配特征及其对PBM的贡献进行研究。研究发现大气GOM/PBM比值与PM2.5浓度呈现非线性的关系。当PM2.5浓度落在15~100 μg/m3时,PM2.5浓度增加对RM气粒分配有促进作用。本研究气粒分配系数(Kp)与温度(T)符合经验公式log(1/Kp) = a (1/T) + b (R2 = 0.59, P < 0.001)。Kp和T的关系存在明显的季节差异,冬季RM气粒分配受温度影响更大,并且低温更有利于RM从气相向颗粒相转化。Kp与颗粒物化学组分的相关关系表明,颗粒物中Org、NO3和Chl占比较多时,RM倾向于向颗粒相转化;而颗粒物富含SO4时,RM更倾向于向气相转化。主成分分析-多元线性回归法(PCA-MLR)的解析结果表明,春、夏、秋和冬季气粒分配对PBM的相对贡献分别为28.0%、28.3%、31.2%和39.2%。虽然冬季燃烧等大气汞排放源增强,但受低温和有利化学组成的影响,RM气粒分配对PBM的贡献增加,并削弱了一次排放源对PBM的相对贡献。
该研究成果分别以Gas-particle partitioning of atmospheric reactive mercury and its contribution to particle bound mercury in a coastal city of the Yangtze River Delta, China为题发表在Atmospheric Environment上,城市环境研究所徐玲玲副研究员为第一作者,陈进生研究员为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金(21507127; 41575146)、福建省自然科学基金(2016J05050)等项目的资助。
图1 温度(T, a)和颗粒物化学组分(b-1~b-5)和大气汞气粒分配系数(Kp)的相关关系
表1 不同季节的主成分-多元线性回归分析结果(PCA-MLR; Z: PBM, F1: Sectional primary emissions, F2: RM partitioning)
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