生命化学被认为是一个具有自催化能力的化学反应网络,该网络涉及六大关键元素:碳、氢、氧、氮、硫、磷的耦合转化。在原始缺磷的环境下可能存在一个包含碳、氢、氧、氮、硫的化学反应网络,该反应网络推动了原始代谢网络的产生与发展,促使早期地球从地球化学向生物化学演化。
本研究发现HCO3-,SO32-/SO42-以及NH4+在温和水热条件下可通过亚硫酸盐/硫酸盐还原耦合厌氧氨氧化(Sammox)驱动生成多肽。生成的多肽由15种蛋白质氨基酸组成,这些多肽为Sammox驱动的化学反应网络提供了自催化功能。在可变的温度范围和固定温度下,多肽在亚硫酸盐驱动的Sammox体系以及硫酸盐驱动的Sammox体系中表现出相反的催化作用,从而表现出跷跷板式的催化特性。这一特性使Sammox驱动的化学反应网络在任何时候都具备合成和分解反应,其可优先破坏无功能的肽段,保留具有高底物特异性或(和)新功能的肽段,这一特点对该化学反应网络实现可持续性与进化至关重要。此外,亚硫酸盐驱动的Sammox化学反应网络生成的多肽还可以催化Sammox和厌氧氨氧化(Anammox)反应。本研究推测在温和的水热条件下,Sammox驱动的包含HCO3-,SO32-/SO42-以及NH4+的化学反应网络是驱动生命起源的关键;Sammox和Anammox是比较原始的微生物产能代谢途径。
研究成果于2022年3月9日以A thermodynamic chemical reaction network drove autocatalytic prebiotic peptides formation为题发表在国际期刊Geochimica et Cosmochimica Acta上,中国科学院城市环境所鲍鹏副研究员为通讯作者,该研究得到国家自然科学基金(42077287, 41571240)以及宁波市公益项目(202002N3101)的资助。
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图1. 非平衡热力学环境中,Sammox驱动碳、氢、氧、氮、硫耦合转化产生稳态的概念模型,x=3,4
图2. Sammox驱动的化学反应网络中,多肽的产生及其催化特性示意图。